光热电效应普遍存在于拓扑半金属材料中,是拓扑半金属领域中极具应用潜力的研究方向。拓扑半金属材料一般具有皮秒量级的热载流子弛豫时间,在受到飞秒激光激发时,在光致温度梯度的驱动下能够产生超快光热电流,并以之为源向外辐射太赫兹波。近年来的一些研究已经观察到由超快光热电效应产生的太赫兹发射,因此,研究人员有望利用光热电效应,开发基于拓扑半金属的超快太赫兹源。
在热电效应中,塞贝克效应通常要强于能斯特效应;然而,一般的光致塞贝克效应由于光生电子和空穴对的热扩散方向相同,光热电流彼此抵消,所发射的太赫兹波强度较低,难以满足应用需求;在磁场作用下,光生电子和空穴对将反向运动而使光热电流叠加增强,故所对应的能斯特热电效应能够做为一种光生载流子的有效分离机制。因此,研究人员利用光致能斯特效应,有望在拓扑半金属中实现高效的太赫兹发射。然而,目前关于能斯特电流增强效应的研究主要集中在热电输运等稳态测量上,而拓扑半金属光致激发态下的热电效应的研究尚待发展。
近期,北京大学物理学院量子材料科学中心孙栋长聘副教授与天津大学精密仪器与光电子工程学院芦伟助理教授(北京大学物理学院量子材料科学中心原博士后)、刘晶副教授课题组,复旦大学物理系修发贤教授课题组,清华大学物理系周树云教授课题组等合作,对拓扑狄拉克半金属Cd3As2的光热电超快太赫兹发射效应进行研究。联合研究团队在实验中不仅观测到由常规的垂直于样品面的塞贝克光电流所引起的超快太赫兹信号,还观测到由Cd3As2薄膜厚度梯度引入的面内方向塞贝克光电流引起的太赫兹信号;更为重要的是,实验中通过施加面内方向磁场引入能斯特效应,实现了由光致能斯特效应产生的太赫兹发射。相比光致塞贝克效应,利用光致能斯特效应在磁场仅有0.4T时就能够使发射的太赫兹电场强度实现一个量级以上的反常增强,从而使Cd3As2纳米薄膜的太赫兹发射效率可以与亚毫米厚度的传统半导体太赫兹源相比;此外,光致能斯特效应的太赫兹电场强度正比于磁场强度,偏振方向与磁场垂直,可以通过磁场方便地调制太赫兹发射强度和偏振方向,并且受益于半金属材料的零带隙特性,Cd3As2的太赫兹发射还具有宽谱激发的优势。该研究工作首次实验实现了光致能斯特效应的太赫兹发射,并验证了拓扑半金属材料在太赫兹源和超快光热电等领域的巨大应用潜力。
图a-b:光致塞贝克和能斯特效应的示意图;图c-d:比较Cd3As2纳米薄膜(光致能斯特效应)与半导体太赫兹源0.5mm-ZnTe(光整流效应)和0.5mm-InSb(光丹倍效应)的太赫兹发射
2022年3月25日,相关研究成果以“利用太赫兹发射揭示狄拉克半金属砷化镉中的超快光热电效应”(Ultrafast photothermoelectric effect in Dirac semimetallic Cd3As2 revealed by terahertz emission)为题在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。芦伟为第一作者,孙栋为通讯作者。
上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金及中国博士后创新人才支持计划等支持。
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