化学化工生产是我国的重要产业之一，但其在生产过程中存在一定的弊端，如原料利用率低、生产技术落后以及环境污染严重等问题，因此如何提高化工过程的效率，建立可持续发展的化工生产一直是科技工作者所追求的目标。化工过程的特征可以概括为“三传一反”，其中质量传递（传质）无论是在蒸馏、吸收、萃取、干燥，还是在催化等领域都具有无可替代的作用。沸石分子筛作为环境友好型催化剂已广泛应用于工业催化和分离等领域，这与分子筛催化剂独特的传质性能密切相关。工业上通常基于高浓度进行分离和反应，然而常规分子筛随着浓度增加扩散系数急剧降低，因此高浓度情况下保持快速扩散依旧是当前亟需解决的难题。
郑安民带领的科研团队长期致力于分子筛限域孔道中吸附和扩散行为的实验和理论研究，在前期工作中建立了沸石分子筛限域孔道结构及碰撞对扩散系数的定量关联（J. Catal. 2019, 377, 51; AIChE, 2020, e16269.），阐明了吸附和扩散对甲醇制烯烃（J. Phys. Chem. C, 2017, 121, 22872.）以及羰基化反应（J. Catal. 2019, 369, 335.）影响的微观机制。在此基础上，该团队通过大规模高通量筛选，发现具有连续性交叉孔结构的SCM-15分子筛在高浓度下依旧保持较高的扩散性能。基于分子动力学模拟，发现连续交叉孔与传统交叉孔（非连续）的性质存在非常大的差异，该类孔道结构具有较弱的吸附能和非常低的扩散能垒：低浓度情况下，分子主要沿着具有强吸附位点的非连续交叉孔方向扩散，因此扩散系数较小；随着浓度增加，分子逐渐吸附到具有较低扩散能垒的连续交叉孔方向，因此在高浓度依旧能够保持良好的扩散性能。本工作首次提出连续交叉孔结构，并揭示了该结构能够促进高浓度快速扩散的微观机理。为工业催化剂的合成、选择与提高分子筛寿命提供借鉴和指导。
不同浓度二甲苯在连续性交叉孔SCM-15分子筛中的扩散机理图
精密测量院特别研究助理/博士后刘志强为论文的第一作者，郑安民为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金委、中国科学院以及湖北省科技厅的支持。
论文链接：Synergistically enhance confined diffusion by continuum intersecting channels in zeolites
责任编辑：张婧睿
