二氧化碳光催化转化技术不仅能够减缓“温室效应”,同时以太阳能为动力节约能源的同时还能够产生清洁能源减轻日益增加的能源需求。但其效率受到光生电子和空穴的快速复合以及光催化剂表面催化位点不足的严重限制。最近研究发现,极性晶体材料内部自发形成的极化电场是促进光生电荷分离的有效途径,同时二维结构的构建能够提供更多的催化活性位点,有利于增大催化剂与CO2气体分子的接触面积。然而关于增强催化剂内部的自发极化电场与构建超薄二维结构共同改性光催化材料的研究还鲜有报道,同时形貌的改变对极化电场的影响尚不明确。
针对上述问题,我校材料科学与工程学院博士生李书贯在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队黄洪伟教授、田娜副教授和张以河教授指导下,利用水热法制备了具有丰富表面催化位点的二维层状钙钛矿Bi2MoO6单晶纳米片,之后利用电极化后处理增强的极化电场,详细研究了超薄结构对铁电性和极化电场的促进作用,并深入探讨了两者协同增强Bi2MoO6光催化还原CO2的内在机理。
1. 制备的强极性Bi2MoO6 超薄纳米片在气固相反应体系中表现出高效的 CO2 还原产生 CO的性能(14.38μmol g-1 h-1),相比体相 Bi2MoO6 提高了10倍。
2. 电极化能够增强Bi2MoO6铁电材料的剩余极化,从而提供更强的电场作为抑制光生载流子复合和促进电荷转移的驱动力。
3. 二维超薄结构的构建不仅能够增加材料的比表面积,提供更多的表面催化位点,同时发现二维超薄结构能够增强电极化的作用,使得两种改性策略起到协同作用共同增强了Bi2MoO6的光催化性能。
图1:(a) 模拟阳光下BMO、BMO-p、BMO-u和BMO-u-p样品的CO光催化产量图和(b) BMO、BMO-p、BMO-u和BMO-u-p样品的速率图。(c) 不同条件下或无催化剂下BMO-U-P样品的CO产率。(d) BMO-U-P样品循环实验
图2:(a, d, g和j) BMO、BMO-p、BMO-u和BMO-u-p的AFM形貌图,(b, e, h和k) KPFM电势图,(c, f, i和l) 对应的高度曲线(黑色线)和表面电势(红色线)
图3:极化二维层状钙钛矿Bi2MoO6光生电荷分离与CO-2还原机制
上述研究成果发表在材料化学领域国际权威期刊《Journal of Materials Chemistry A》:Shuguan Li, Liqi Bai, Ning Ji, Shixin Yu, Sen Lin, Na Tian*and Hongwei Huang*. Ferroelectric polarization and thin-layered structure synergistically promoting CO2 photoreduction of Bi2MoO6. J Mater Chem A. 2020; 8, 9268-77. DOI: 10.1039/d0ta02102d [IF2020=12.732]
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李书贯:铁电极化和二维结构协同促进层状钙钛矿光催化CO2还原 【JMCA,2021】
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