针对以上科学问题,我校材料科学与工程学院博士生李敏在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队张以河教授和黄洪伟教授指导下,首次报道通过简单地控制水热反应时间制备了{001}、{102}和{112}系列高指数晶面共暴露的BiOCl十八面体,并对其电荷分离机制以及光催化氧化和还原性能进行了深入研究。取得以下创新性结果:
1、在无添加剂的条件下,仅通过延长水热时间制备了{001}顶面、{112}侧面和{102}斜面高指数晶面共暴露的BiOCl十八面体。
2、BiOCl十八面体表现出了大幅提升的光催化还原制氢(产氢速率为12.49μmol·g-1·h-1)和光催化氧化产羟基自由基(·OH 生成速率1.17 μ mol· g-1·h-1)性能,分别为 BiOCl四方纳米片性能的2.1倍和17.67倍。
3、BiOCl十八面体中{001}/{102}/{112}三个晶面具有匹配的能带结构,可形成有效的三元晶面结促进电荷高效输运,与BiOCl四方片中{001}/{110}二元晶面结相比,大大地增强了电荷分离效率。
该工作将有助于加深我们对光催化材料表面电荷迁移行为的理解,并为合成多晶面共暴露的层状材料提供参考。
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图 1. a) BiOCl-10, b) BiOCl-50, c) BiOCl-100 and d) BiOCl-200 SEM图和相应的示意图; BiOCl-10的 e) TEM 图 和 f) HRTEM 图; BiOCl-100的 g) 球差矫正 TEM 图 和 h) HRTEM 图; i) BiOCl 的晶体结构和晶面; j) 十八晶面 BiOCl的不同晶面示意图; k) BiOCl 系列样品的 XRD 图; l) BiOCl-10 和 BiOCl-100 归一化Bi L3边XAFS光谱中Bi配位环境的傅立叶变换谱。
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图 2. a) (001), b) (102), c) (112), d) (110) 晶面的电子能带结构; (001), (102) 和 (112) 晶面的 e) 静电势和 f) 表面电势位置示意图; g) 不同晶面能带间的电荷传递示意图; h) {001}/{102}/{112} 晶面结间的电荷分离。
上述研究成果发表于材料化学领域国际著名期刊《Angewandte Chemie-International Edition》: Min Li, Shixin Yu, Hongwei Huang,* Xiaowei Li, Yibo Feng, Cong Wang, Yonggang Wang, Tianyi Ma, Lin Guo, Yihe Zhang*, Unprecedented Eighteen-Faceted BiOCl with a Ternary Facet Junction Boosting Cascade Charge Flow and Photo-redox. Angewandte Chemie International Edition, 2019, 58, 9517-9521. [IF =12.257]
附件20191018143801786475.pdf(3.3501682MB)